Z konce 11. století pochází první dochovaná zmínka o této svébytné čtvrti, kterou tvoří velkorysý urbanismus městské zástavby, atraktivní vilové čtvrti Hanspaulka či funkcionalistická kolonie Baba, ale i malebná přírodní zákoutí. Střed původní vsi Dejvice se nacházel v okolí někdejšího Proboštského dvora, dnes při ulici Proboštská, kdy zde kromě vrchnostenského dvora stály čtyři selské usedlosti a několik chalup včetně kovárny.
Druhá osada na území současných Dejvic - Újezd či Újezdec - ležela v oblasti dnešní Šárky. Na jižních svazích ve 14. století byly dva vrchnostenské dvory, selský dvůr a zřejmě již od roku 971 také kostelík svatého Matěje. Český král Karel IV. tehdy uvažoval, že by Nové Město pražské založil právě v krajině, která se dnes nachází v katastru Dejvic, ale pak dal přednost pravému břehu Vltavy.
První městská zástavba v Dejvicích vznikla ještě před první světovou válkou v okolí nádraží Bruska (lokální název), které vzniklo vně městských hradeb v roce 1830 jako koncová stanice koněspřežky do Kladna, Stochova a Lán. To bylo o patnáct let dříve, než do samotné Prahy dorazil vůbec první vlak. Šlo o druhou nejstarší veřejnou železnici v Evropě. Budova nádraží se dochovala dodnes, stojí několik desítek metrů od nynější staniční budovy.
Impozantní rozvoj však zažily Dejvice až po vzniku Československa, kdy se v roce 1922 staly součástí Prahy. Ústřední část této čtvrti je spojena se jménem architekta Antonína Engela. Jako člen státní regulační komise pro Velkou Prahu vytvořil moderní urbanismus celé oblasti. Od kruhového Vítězného náměstí, kde stojí Engelem navržená budova generálního štábu armády a navazující obytné domy s obchody, se paprskovitě rozbíhá síť bulvárů.
Rozlehlé náměstí, jemuž Pražané říkají "Kulaťák", mělo být původně celé uzavřeno zástavbou, ale z projektu se realizovalo jen torzo. Směrem k přilehlému univerzitnímu kampusu zůstal prázdný prostor. Nicméně zdejší budova Vysoké školy chemicko-technologické, rektorátu a další okolní stavby jsou rovněž Engelovým dílem.
Výstavba se z Vítězného náměstí postupně posouvala na sever, kde byl kilometr odsud po druhé světové válce postaven ve stylu socialistického realismu hotel International. Další monumentální hotel stával na svahu návrší vilové čtvrti Hanspaulka, která rovněž spadá pod Dejvice. Gigantická budova z roku 1981 ve tvaru jakési vlny byla považována za typický příklad "late modern architektury" s prvky brutalismu a stávala na místě někdejší Petschkovy zahrady. V roce 2014 byl hotel zbourán.
Vilová čtvrť Hanspaulka vznikla ve 20. letech 20. století v rámci rozšiřování hlavního města. Do druhé světové války zde bylo vystavěno mnoho architektonicky zajímavých vil - především se jedná o domy funkcionalistické a ve stylu art deco.
Jedinečná je pak sousední kolonie funkcionalistických rodinných domů Baba, která byla vystavěna zejména v roce 1932 jako jedna ze šesti evropských kolonií moderního bydlení. Pro zdejší domy je typická skeletová konstrukce, pásová okna, ploché střechy, bílé vápenné omítky či systém střešních, tzv. slunečních teras.
Dnes žije na území Dejvic zhruba 23 tisíc obyvatel.
